【前沿】飞秒激光制备三维铌酸锂非线性光子晶体
非线性光子晶体（NPC, nonlinear photonic crystal）拥有依赖于空间分布的二阶非线性系数，我们可以利用准相位匹配来有效控制非线性光学作用。而铌酸锂（LiNbO3）晶体是最常见的非线性光子晶体，拥有完美的非线性光学特性，一维和二维LiNbO3 NPCs已经被广泛用于频率转换，空间光调制和非线性光学成像等，但由于受到传统极化方法的限制，3维LiNbO3 NPCs的制备仍具有相当大的挑战。
Dunzhao Wei和Chaowei Wang等人利用飞秒激光成功制备出3维 LiNbO3 NPC，这为未来的非线性光学研究提供了一个潜力巨大的平台，尤其是在三维结构中控制非线性相互作用波方面意义非凡。
啥叫非线性光子晶体，或者说所涉及到的非线性光学是什么？
Wiki上的解释是：“Nonlinear optics (NLO) is the branch of optics that describes the behavior of light in nonlinear media, that is, media in which the dielectric polarization P responds nonlinearly to the electric field E of the light.”
（这句话翻译过来就是：在非线性介质中描述光的行为的光学分支，即电介质极化P对光的电场E的响应是非线性的）[2]。很难明白是不是！！！我们举几个例子来解释一下非线性过程。
首先是二次谐波的产生（Second-harmonic generation ，SHG）或者说倍频，这个很好理解，毕竟1064nm激光倍频到532nm激光还是经常看见的。
我们最常接触到的Coherent或者Spectra-Physics的钛宝石飞秒激光器中钛宝石的泵浦源就是1064nm激光器发出的激光经过倍频后得到的532nm绿光，这个过程现在看来肯定是一个非线性过程了（倍频了）。
其本质也很好理解，就是两个光子被破坏产生了一个频率加倍的光子。相对应的三次谐波和高次谐波的基本原理也类似，相似的还有和频、差频以及光参量放大（OPA）等过程。
另一个例子就是大名鼎鼎的克尔透镜锁模了，由于空间光强分布的变化引起的光学克尔效应（高阶非线性效应）引起空间折射率的变化从而导致自聚焦效应进而完成锁模是现在很多超快激光器的锁模机制。
还有一个例子就是普克尔效应（即电光调制器的原理），折射率被静态电场所影响，这也是一个典型的非线性光学效应[3]。
可以说非线性光学效应和功率密度极大的（飞秒）激光息息相关，我们常用的飞秒激光器中可能无时不刻都在进行着非线性光学过程。
而在非线性光学晶体中进行的非线性波混合过程中，相位匹配对高效频率转换至关重要。
拿二次谐波为例，如果相位匹配的话，二次谐波的幅值随晶体长度线性增加。然而由于色散效应导致的相位失配，一般情况下，二次谐波幅值会沿着传播方向以2Lc为周期震荡（Lc是非线性相互作用的相干长度）。
准相位匹配(quasi-phase-matching,QPM)技术是克服相位失配的通俗有效的方法，它可以在NPC（例如电极化的LiNbO3晶体）中实现，可用来提高总体的转换效率。
通过周期性的改变非线性系数的符号，产生的二次谐波可以沿着传播方向连续增加。但是迄今为止，准相位匹配技术因受到传统制备方法的限制而仅在一维和二维情况下成功实现，三维NPC的实现仍然是非线性光学领域的一个巨大的挑战。
图1：二次谐波的幅值与相位匹配机制密切相关[1]
制备LiNbO3 NPC的经典方法是电极化法。
在这个方法中，LiNbO3 NPC中的铁电畴通过选择性的施加电场加以逆转。其它的方法包括：化学扩散、扫描力显微镜极化法、电子束极化等方法被开发出来用于特定的情况如周期性极化LiNbO3 NPC波导、表面极化和短周期极化等。然而这些传统技术都没有实现3D NPC的制备。
飞秒激光直写技术是攻克这一里程碑式难题的最有利武器。最近，在掺钛LiNbO3 波导中成功实验演示了近红外飞秒激光极化实验。然而，在NPC内部实现极化仍然是一个不小的挑战。
南京大学Dunzhao Wei和中国科技大学Chaowei Wang等人通过优化激光参数来选择性去除LiNbO3 晶体中的非线性系数χ(2) ，成功演示了不同类型的3D LiNbO3 NPC。
图2：a.飞秒激光加工3D NPC示意图；b.飞秒激光直写系统示意图[1]
图3：3D LiNbO3 NPC中二次谐波产生的实验演示。
a.三维倒易点阵和倒易向量；
b.不同输入波长下三维准相位匹配二次谐波图案的测试与仿真图，准相位匹配结构与相应的倒易向量在右边，注意到b-e几乎是完美的相位匹配；
除了通过3D QPM机制得到的高效频率转换效率，他们的工作还揭示了几个独一无二的特点。
LiNbO3晶体是最受欢迎的NPC材料之一，非线性光学领域的工作人员可以很容易的演示实验方案并且与现有的非线性光学调制技术相兼容。
飞秒激光加工的条件很容易就可以达到，而且可以拓展到很大一批NPC材料中，如LiNbO3 and KTiOPO4晶体等。
此外，这种加工技术可以很方便的用来制备更加复杂的三维光子晶体结构从而精确调控非线性光波，这在非线性光束整形、非线性光学成像和三维非线性全息术等方面都有巨大应用前景。
参考文献：
[1] Dunzhao Wei,Chaowei Wang,et al.” Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal” Nature Photonics(2018)
[2] Wikipedia contributors. "Nonlinear optics." Wikipedia, The Free Encyclopedia. Wikipedia, The Free Encyclopedia, 27 Jul. 2018. Web. 23 Aug. 2018
[3] Wikipedia contributors. "Pockels effect." Wikipedia, The Free Encyclopedia. Wikipedia, The Free Encyclopedia, 8 Aug. 2018. Web. 23 Aug. 2018
